SAPO-11型分子筛水热合成改进工艺研究
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第３ 第 １ ２卷 期
２１ ０ ０年 Ｏ 月 １
武
汉
工
程
大
学
学
报
Ｖｏ ． ２ Ｎｏ １ １３ ．
Ｊ Ｗ ｕ ａ Ｉ ｓ． Ｔｅ ｈ ． ｈ ｎ ｎｔ ｃ．
Ｊ ｎ ２ １ ａ． ００
文章 编 号 ： ６ ４ ８ ９ ２ １ ） １ ０ ４ —０ １ ７ —２ ６ （ ０ ０ ０ — ０ ６ ３
Ｓ Ｐ 一１分 子 筛 ， 研 究 了 不 同 因 素 对 Ｓ Ｏ一１ 子 筛 合 成 的影 响． 果 表 明 ： 乙 胺 为 Ｓ Ｐ 一１ 子筛 合 Ａ Ｏ１ 并 ＡＰ １ 分 结 二 Ａ Ｏ１分 成 的 合 适 模 板 剂 ， 同 的加 料 方 式 对 分 子 筛 的 合 成 有 影 响 ， 不 最佳 的 陈 化 时 间 和 晶 化 时 间 分 别 为 ２ ，６ｈ ４ｈ ３ ．
为铝 源 ， 源 、 源 和 模 板 剂 ， 一 定 加 料 顺 序 和 硅 磷 按 配 比关 系 混合搅 拌 均 匀 ， 混 合物 移 人 反 应 釜 内 ， 将 陈化并 搅 拌一 段 时 间 后 在 １ ０℃ 下 静 态 晶化 ， ９ 经 冷却 ， 涤 ， 洗 过滤 ， １ １ Ｏ℃ 下 干燥 １ ， ５ ２ｈ ５ ０℃焙 烧
（ ｉ 质量分 数 为 ３ ） ｓ ＳＯ ０ ； ｘ一２ ５ １ ． — ０型 箱 式 电
阻炉 ， 北英 山 国营 无 线 电 元 件 厂 生 产 ； ０ 湖 ５ １型 超
级 恒温器 ， 海 实 验 仪 器 有 限 公 司 生 产 ； Ｊ Ｃ型 上 Ｄ１ 增力 电动 搅拌 器 ， 江苏 大地 自动 化仪 器厂 生产 ； Ｄ Ｘ
关 键 词 ： 乙胺 ； ＡＰ ）１ 二 Ｓ （ １分 子 筛 ； 一 陈化 时 间 ； 化 时 间 晶 中图分类号 ： ４６６ ＴＱ ２ ． 文献标识码 ： Ａ ｄ ｉ１ ． ９ ９ ｊ ｉ ｎ １ ７ — ８ ９ ２ １ ． １ ０ ５ ｏ ：０ ３ ６ ／．ｓ ． ６ ４２ ６ ． ０ ０ ０ ． １ ｓ
一
制备 Ｓ Ｏ １ ＡＰ 一 １分 子 筛 的 传 统 方 法 是 水 热 合
成 法 ］ 即将铝 源 ， 源 ， 板 剂 ， ， 磷 模 硅源 按 一 定 比例
和反 应配 比， 在一 定 温度 下 直 接 晶化 ． 中的 铝 源 其
５ 型 Ｘ射 线衍 射仪 ， Ａ 日本 岛津公 司生 产．
４ｈ 即得 Ｓ Ｐ 一 １ 子 筛 样 品． 应 物 的摩 尔 配 ， Ａ Ｏ１分 反
比 为 Ａｌ ２ Ｏ３： ２ Ｐ Ｏ５： Ｅ ： ｉ Ｄ Ａ ＳＯ２：Ｈ２ Ｏ一 １：１：
１ ：０ ６ ：５５ ． ．
和二 异丙 胺 ， 价格 较 为 昂贵． 献 Ｅ ］ 出 ， 但 文 ５指 分子 筛 吸 附性 能 的强弱 和分 子 筛 孑 径 大 小 与被 吸 附物 Ｌ
质 的分子 大 小 匹 配 度 相 一 致 ． 乙 胺 分 子 尺 寸 与 二 Ｓ Ｏ １ 分 子筛 的 Ｃ轴 方 向 尺 寸更 接 近 ， ＡＰ 一 １ 因而 二
乙胺 比传 统 模 板 剂 更 有 利 于 合 成 出 高 硅 含 量 的 Ｓ Ｏ １ 分 子 筛［ ． 规 的 水 热 合 成 法 合 成 的 ＡＰ 一 １ ６ 常 ］ Ｓ Ｏ一１分子 筛往 往颗 粒粒 径较 大 且 比表 面 积也 ＡＰ １ 相 对较小 ． 实 验 通 过 使 用 廉 价 的二 乙 胺 为 模 本 板 剂 ， 用 低 温 陈 化 过 程 合 成 了 高 比 表 面 积 的 采 Ｓ Ｏ—１分子 筛 ， 系统 地研 究 了加 料方 式 、 ＡＰ ｌ 并 陈化 时间、 晶化 时间等 因素 对 Ｓ Ｏ－１分 子 筛 性 质 的 ＡＰ １
以异 丙醇 铝 ， 性 硅 溶 胶 ， 酸 ， 乙胺 分 别 酸 磷 二
１ ２ Ｓ Ｏ一 １ 子 筛 的 合 成 ． ＡＰ １ 分
为 异丙醇 铝或 拟薄 水 铝 石 ， 源为 磷 酸 ， 源 常用 磷 硅
的是酸性 硅溶 胶 ， 些 反 应 原料 较 为 固定 ， 对 于 这 而 模板 剂 尚需 要 进 一 步 的研 究 ． 用 的为 二 正 丙 胺 常
影 响．
１ ２ Ｓ Ｏ １ 分 子筛 的表 征 ． ＡＰ 一 １
采 用 日本 岛津 公司生 产 的 Ｘ －Ａ 型粉 晶 ｘ射 Ｄ５
线衍 射 仪 进 行 Ｘ Ｄ 检 测 ， ｕ ａ射 线 ， 速 电 压 Ｒ ＣＫ 加
３ Ｖ， ０ｋ 管电流 ３ ０ｍＡ， 描 范 围是 ２ － ５ Ｏ。在 扫 ０ ～４ ． Ｂ Ｔ氮气 吸附装置上 测定样 品粉 末 的比表 面积． Ｅ
Ｓ Ｏ １ 型分子筛水热 合成改进工 艺研 究 ＡＰ 一１
余 ， 军 徐旺 秋惠 李 ， 生
（ ｉ 工程 大学化 工与 制 药学 院 ， 武Ｙ － 湖北 武 汉 ４ ０ ７ ） ３ ０ ４
摘 要 ： 用 廉 价 的 二 乙 胺 为 模 板 剂 ， 合 适 的 硅 源 、 源 、 源 ， 用 先 陈 化 后 晶 化 的 合 成 方 式 ， 成 了 使 以 磷 铝 采 合
２ 结 果 与 讨 论
０ 引 言
自美 国联合碳 化 物公 司 （ Ｃ） 发 出磷 酸 硅 ＵＣ 开 铝 系 列 分 子 筛 （ ＡＰ ） ， Ｓ （一 ｎ代 表 型 号 ） 来 口 ， ｎ 以 ］ Ｓ Ｏ一１分 子 筛 因其 独 特 的催 化 性 能 ， 正 丁 烯 ＡＰ １ 在 异 构化 ， 碳 烯 烃 转 化 汽 油 等 方 面 得 到 较 好 ］低
的应用．
化 学纯 （ 的 质量分 数 ≥ ２ ． ） 磷 酸 ， 汉 Ａ１ Ｏ。 ４７ ； 武
市 化学 试 剂 厂生 产 ， 析 纯 （ Ｐ ８ ） 二 乙 分 Ｈ。 Ｏ ５ ；
胺（ ቤተ መጻሕፍቲ ባይዱ ， Ｄ Ａ） 国药 集 团上海 化学 试 剂 公 司生 产 ， 析 分
纯 ； 性硅 溶 胶 ， 汉 远成 化 工 公 司生 产 ， 业 级 酸 武 工
２１ ０ ０年 Ｏ 月 １
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Ｖｏ ． ２ Ｎｏ １ １３ ．
Ｊ Ｗ ｕ ａ Ｉ ｓ． Ｔｅ ｈ ． ｈ ｎ ｎｔ ｃ．
Ｊ ｎ ２ １ ａ． ００
文章 编 号 ： ６ ４ ８ ９ ２ １ ） １ ０ ４ —０ １ ７ —２ ６ （ ０ ０ ０ — ０ ６ ３
Ｓ Ｐ 一１分 子 筛 ， 研 究 了 不 同 因 素 对 Ｓ Ｏ一１ 子 筛 合 成 的影 响． 果 表 明 ： 乙 胺 为 Ｓ Ｐ 一１ 子筛 合 Ａ Ｏ１ 并 ＡＰ １ 分 结 二 Ａ Ｏ１分 成 的 合 适 模 板 剂 ， 同 的加 料 方 式 对 分 子 筛 的 合 成 有 影 响 ， 不 最佳 的 陈 化 时 间 和 晶 化 时 间 分 别 为 ２ ，６ｈ ４ｈ ３ ．
为铝 源 ， 源 、 源 和 模 板 剂 ， 一 定 加 料 顺 序 和 硅 磷 按 配 比关 系 混合搅 拌 均 匀 ， 混 合物 移 人 反 应 釜 内 ， 将 陈化并 搅 拌一 段 时 间 后 在 １ ０℃ 下 静 态 晶化 ， ９ 经 冷却 ， 涤 ， 洗 过滤 ， １ １ Ｏ℃ 下 干燥 １ ， ５ ２ｈ ５ ０℃焙 烧
（ ｉ 质量分 数 为 ３ ） ｓ ＳＯ ０ ； ｘ一２ ５ １ ． — ０型 箱 式 电
阻炉 ， 北英 山 国营 无 线 电 元 件 厂 生 产 ； ０ 湖 ５ １型 超
级 恒温器 ， 海 实 验 仪 器 有 限 公 司 生 产 ； Ｊ Ｃ型 上 Ｄ１ 增力 电动 搅拌 器 ， 江苏 大地 自动 化仪 器厂 生产 ； Ｄ Ｘ
关 键 词 ： 乙胺 ； ＡＰ ）１ 二 Ｓ （ １分 子 筛 ； 一 陈化 时 间 ； 化 时 间 晶 中图分类号 ： ４６６ ＴＱ ２ ． 文献标识码 ： Ａ ｄ ｉ１ ． ９ ９ ｊ ｉ ｎ １ ７ — ８ ９ ２ １ ． １ ０ ５ ｏ ：０ ３ ６ ／．ｓ ． ６ ４２ ６ ． ０ ０ ０ ． １ ｓ
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制备 Ｓ Ｏ １ ＡＰ 一 １分 子 筛 的 传 统 方 法 是 水 热 合
成 法 ］ 即将铝 源 ， 源 ， 板 剂 ， ， 磷 模 硅源 按 一 定 比例
和反 应配 比， 在一 定 温度 下 直 接 晶化 ． 中的 铝 源 其
５ 型 Ｘ射 线衍 射仪 ， Ａ 日本 岛津公 司生 产．
４ｈ 即得 Ｓ Ｐ 一 １ 子 筛 样 品． 应 物 的摩 尔 配 ， Ａ Ｏ１分 反
比 为 Ａｌ ２ Ｏ３： ２ Ｐ Ｏ５： Ｅ ： ｉ Ｄ Ａ ＳＯ２：Ｈ２ Ｏ一 １：１：
１ ：０ ６ ：５５ ． ．
和二 异丙 胺 ， 价格 较 为 昂贵． 献 Ｅ ］ 出 ， 但 文 ５指 分子 筛 吸 附性 能 的强弱 和分 子 筛 孑 径 大 小 与被 吸 附物 Ｌ
质 的分子 大 小 匹 配 度 相 一 致 ． 乙 胺 分 子 尺 寸 与 二 Ｓ Ｏ １ 分 子筛 的 Ｃ轴 方 向 尺 寸更 接 近 ， ＡＰ 一 １ 因而 二
乙胺 比传 统 模 板 剂 更 有 利 于 合 成 出 高 硅 含 量 的 Ｓ Ｏ １ 分 子 筛［ ． 规 的 水 热 合 成 法 合 成 的 ＡＰ 一 １ ６ 常 ］ Ｓ Ｏ一１分子 筛往 往颗 粒粒 径较 大 且 比表 面 积也 ＡＰ １ 相 对较小 ． 实 验 通 过 使 用 廉 价 的二 乙 胺 为 模 本 板 剂 ， 用 低 温 陈 化 过 程 合 成 了 高 比 表 面 积 的 采 Ｓ Ｏ—１分子 筛 ， 系统 地研 究 了加 料方 式 、 ＡＰ ｌ 并 陈化 时间、 晶化 时间等 因素 对 Ｓ Ｏ－１分 子 筛 性 质 的 ＡＰ １
以异 丙醇 铝 ， 性 硅 溶 胶 ， 酸 ， 乙胺 分 别 酸 磷 二
１ ２ Ｓ Ｏ一 １ 子 筛 的 合 成 ． ＡＰ １ 分
为 异丙醇 铝或 拟薄 水 铝 石 ， 源为 磷 酸 ， 源 常用 磷 硅
的是酸性 硅溶 胶 ， 些 反 应 原料 较 为 固定 ， 对 于 这 而 模板 剂 尚需 要 进 一 步 的研 究 ． 用 的为 二 正 丙 胺 常
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１ ２ Ｓ Ｏ １ 分 子筛 的表 征 ． ＡＰ 一 １
采 用 日本 岛津 公司生 产 的 Ｘ －Ａ 型粉 晶 ｘ射 Ｄ５
线衍 射 仪 进 行 Ｘ Ｄ 检 测 ， ｕ ａ射 线 ， 速 电 压 Ｒ ＣＫ 加
３ Ｖ， ０ｋ 管电流 ３ ０ｍＡ， 描 范 围是 ２ － ５ Ｏ。在 扫 ０ ～４ ． Ｂ Ｔ氮气 吸附装置上 测定样 品粉 末 的比表 面积． Ｅ
Ｓ Ｏ １ 型分子筛水热 合成改进工 艺研 究 ＡＰ 一１
余 ， 军 徐旺 秋惠 李 ， 生
（ ｉ 工程 大学化 工与 制 药学 院 ， 武Ｙ － 湖北 武 汉 ４ ０ ７ ） ３ ０ ４
摘 要 ： 用 廉 价 的 二 乙 胺 为 模 板 剂 ， 合 适 的 硅 源 、 源 、 源 ， 用 先 陈 化 后 晶 化 的 合 成 方 式 ， 成 了 使 以 磷 铝 采 合
２ 结 果 与 讨 论
０ 引 言
自美 国联合碳 化 物公 司 （ Ｃ） 发 出磷 酸 硅 ＵＣ 开 铝 系 列 分 子 筛 （ ＡＰ ） ， Ｓ （一 ｎ代 表 型 号 ） 来 口 ， ｎ 以 ］ Ｓ Ｏ一１分 子 筛 因其 独 特 的催 化 性 能 ， 正 丁 烯 ＡＰ １ 在 异 构化 ， 碳 烯 烃 转 化 汽 油 等 方 面 得 到 较 好 ］低
的应用．
化 学纯 （ 的 质量分 数 ≥ ２ ． ） 磷 酸 ， 汉 Ａ１ Ｏ。 ４７ ； 武
市 化学 试 剂 厂生 产 ， 析 纯 （ Ｐ ８ ） 二 乙 分 Ｈ。 Ｏ ５ ；
胺（ ቤተ መጻሕፍቲ ባይዱ ， Ｄ Ａ） 国药 集 团上海 化学 试 剂 公 司生 产 ， 析 分
纯 ； 性硅 溶 胶 ， 汉 远成 化 工 公 司生 产 ， 业 级 酸 武 工