原位拉曼光谱技术在催化研究中的应用-厦门理工
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征拉曼峰的峰面积之比 表示氧缺位的相对浓度
14
Uncertainties
1、CeO2表面或近表面的氧缺陷相较与体相的氧缺陷，是如何影响 体相的体积膨胀以及测试的拉曼光谱信息； 2、Δω=γω(ΔV/V0)，δ = 2.66(Δω/ω)，γ :Grüneisen parameter； 3、Raman测试(514 nm)有一定的深度，催化剂载体上靠近顶部的 粒子的还原应更为复杂，氧缺位的区域比更深的体相区域更大，对 于定量分析可能有些误差
6
DFT理论计算
(B to F) :Reaction mechanism calculations show that the energy barrier for methane activation with the formation of CH3 and H species on the surface of the catalyst is lower when a Mo nanostructure is anchored on a framework Al site [(B), (E), and (F)] versus onபைடு நூலகம்a Si site on the external surface [(B) to (D)].
5
Catalytic Performance of Fresh & Regenerated
The catalytic performance of a regenerated catalyst can be optimized and may exceed that of a fresh catalyst if the regeneration treatment is stopped before Mo oxide nanostructures are forced to migrate to Si anchoring sites on the external surface of the zeolite.
15
谢 谢！
17
Operando Raman-Online Mass spectrometry
18
7
文献介绍
Oxygen vacancies In Situ Raman/RGA
Materials Chemistry and Physics 131 (2012) 666–671 8
CeO2的氧缺位
CeO2基固溶体的拉曼谱图中 出现三个重要的特征拉曼峰 (465、 560、600 cm-1)， 一 般分别归属于CeO2的F2g振 动模式、氧缺位和MO8型缺 陷物种
11
Residual Gas Analysis(RGA)
12
in situ Raman-RGA
5% CO/He
1% CO/0.5% O2/He
F2g Raman shift Oxygen vacancies
Oxidation by lattice oxygen of CeO2
13
以氧缺位拉曼峰与F2g特
原位拉曼光谱技术在催化研究中的应用
文献介绍
2
in situ UV-vis DRS
3
Mo oxide species restored
4
Mo oxide species restored
Mo(=O)2 on Si Mo(=O)2OH
Mo(=O)2 on Al
Under oxygen flow at 773 K
J. Phys. Chem. A 2011, 115, 7972–7977
9
in situ Raman表征 F2g
10
F2g Raman shift
气氛：5%CO/He、He、5%
O2/N2、1%CO/0.5%O2、 1%CO/He
催化剂：CeO2 rods, and Au-
CeO2 rods and polyhedra
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Uncertainties
1、CeO2表面或近表面的氧缺陷相较与体相的氧缺陷，是如何影响 体相的体积膨胀以及测试的拉曼光谱信息； 2、Δω=γω(ΔV/V0)，δ = 2.66(Δω/ω)，γ :Grüneisen parameter； 3、Raman测试(514 nm)有一定的深度，催化剂载体上靠近顶部的 粒子的还原应更为复杂，氧缺位的区域比更深的体相区域更大，对 于定量分析可能有些误差
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DFT理论计算
(B to F) :Reaction mechanism calculations show that the energy barrier for methane activation with the formation of CH3 and H species on the surface of the catalyst is lower when a Mo nanostructure is anchored on a framework Al site [(B), (E), and (F)] versus onபைடு நூலகம்a Si site on the external surface [(B) to (D)].
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Catalytic Performance of Fresh & Regenerated
The catalytic performance of a regenerated catalyst can be optimized and may exceed that of a fresh catalyst if the regeneration treatment is stopped before Mo oxide nanostructures are forced to migrate to Si anchoring sites on the external surface of the zeolite.
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谢 谢！
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Operando Raman-Online Mass spectrometry
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文献介绍
Oxygen vacancies In Situ Raman/RGA
Materials Chemistry and Physics 131 (2012) 666–671 8
CeO2的氧缺位
CeO2基固溶体的拉曼谱图中 出现三个重要的特征拉曼峰 (465、 560、600 cm-1)， 一 般分别归属于CeO2的F2g振 动模式、氧缺位和MO8型缺 陷物种
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Residual Gas Analysis(RGA)
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in situ Raman-RGA
5% CO/He
1% CO/0.5% O2/He
F2g Raman shift Oxygen vacancies
Oxidation by lattice oxygen of CeO2
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以氧缺位拉曼峰与F2g特
原位拉曼光谱技术在催化研究中的应用
文献介绍
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in situ UV-vis DRS
3
Mo oxide species restored
4
Mo oxide species restored
Mo(=O)2 on Si Mo(=O)2OH
Mo(=O)2 on Al
Under oxygen flow at 773 K
J. Phys. Chem. A 2011, 115, 7972–7977
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in situ Raman表征 F2g
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F2g Raman shift
气氛：5%CO/He、He、5%
O2/N2、1%CO/0.5%O2、 1%CO/He
催化剂：CeO2 rods, and Au-
CeO2 rods and polyhedra