纳米结构太阳能电池材料的研究进展

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·116 · 材料导报 2006 年 9 月第 20 卷第 9 期

纳米结构太阳能电池材料的研究进展 3

丁迎春 ,徐 明 ,沈益斌

( 四川师范大学物理与电子工程学院/ 固体物理研究所 ,成都 6 10068)

摘要 纳米结构材料是当今科学研究的热点 ,它应用于太阳能电池具有成本低 、稳定性好 、光电转化率高等特
(
点 。介绍了纳米结构材料 ,如自组装纳米结构的有机盘状液晶太阳能电池和无机纳米晶太阳能电池材料 主要包括敏
)
化 TiO2 纳米晶、Cd Se 和 Cd Te 纳米晶、Si 基纳米结构 的研究和应用进展 ,并展望了这些纳米结构材料作为太阳能电

池材料的未来发展 。

关键词 自组装 盘状液晶　无机纳米晶　D2A 异质结 太阳能电池

Research Development of Self2assembly Nanostructural Material s f or Solar Cell s

D IN G Yingchun , XU Ming ,SH EN Yibin

( In stit ut e of Solid St at e Phy sics & School of Phy sics and Elect ronic Engineering , Sichuan Normal U niver sit y , Chengdu 6 10068)

Abstract The nano structural solar cells have such characteristics as low co st , good stability and high efficiency. In

this paper , it summarized and reviewed the research develop ment of organized self2assembly discotic liquid crystals and inorga2

nized nano structural materials including TiO2 Dye2nanocrystals , CdS and Cd Te nanocrystal s , and Si2based nano structures for

solar cells. It also pro spect s the future development of these nano structural materials for solar cells.

Key words self2assembly , di scotic liquid ,inor ganized nanocry st al s ,D2A het eroj unction ,solar cell s



太阳能电池被相继报道 ,它们涉及了一些无机和有机纳米结构
0 引言
材料 。本文将简单介绍纳米太阳能电池材料的最新研究进展 。

环境恶化和能源短缺已成为人类 2 1 世纪所面临的愈来愈
1 有机纳米结构太阳能电池材料的研究进展
突出的问题 ,寻找清洁的能源和可再生的能源已经成为世界各
国共同关心的问题

。太阳能的开发利用 ,既可解决人类面临的 高效率太阳能电池通常是以无机半导体为原料 ,但有机太

能源短缺 ,又不造成环境污染 。太阳能是人类取之不尽 、用之不 阳能电池由于成本低 ,技术要求不高 ,近年来受到广泛的关注 。

竭 、使用安全的可再生能源 ,它不会改变地球的热能平衡 , 也是 有机太阳能能够制成简单的装置 ,单纯由一种有机化合物夹在

清洁能源 ,不产生任何的环境污染 。为了充分有效地利用太阳 两个电极之间形成“三明治”,即肖特基电池 。受结构的影响 ,其
( 光谱吸收面较窄 ,光电转化效率很低 。而有机双层 p2n 异质结
能 ,人们发展了多种太阳能材料 ,主要有 :硅材料 单晶、非晶或
) ( ) ( ( ( ) )
多晶 、III2V 族化合物 如 GaA s 、In P 等 、II2V I 族化合物 如 型太阳能电池由一层 p 型半导体材料 施主 Donor 简记 D 和

) ( ( ) )
Cd Te 、Cu In Se2 薄膜以及有机光伏材料 。以单晶硅 、GaA s 、In P 一层是 n 型半导体材料 受主 Accep tor 简记 A 夹在两个电极

[ 1]
等制成的太阳能电池具有较高的光电转换效率 ,但是生产成本 之间的“三明治” ,这种装置由有机分子或聚合物组成 ,其转化
高 ;非晶硅太阳电池生产效率高 ,成本低廉 ,但其转换效率不高 , 效率 < 1 %[2 ] 。具有光敏性的有机物能够使施主和受主分子数

(
而且稳定性较差 ;多晶太阳能电池制备工艺十分简单但是成本 增加 ,优化光生电子分离 例如在混合可溶的共轭多聚物和混合

( ) )
仍然较高 ; Cd Te 和 CIS 铜铟硒 薄膜具有转换效率高 、性能稳 多聚物与 C60 多聚物分子产生光电分离 ,使电池的外量子效率
定 、制造成本低的特点 ,要进入实用还需要克服不少的困难 。与 ( Ext ernal quant um efficiencies) ( EQ ES) 可达 5 %～10 % 。在溶

无机半导体材料相比,有机半导体材料具有化合物结构可设计

剂中混合以空穴输运为主的多聚物和电子受主 C60 所得 自旋涂
性 、材料重量轻 、制造成本低 、加工性能好 、便于制造 ,但是其转 层其 EQ ES 高达 29 %[3 ] ;可溶甲醇基 C60 中共轭多聚物薄膜的

换效率和稳定性还有待提高 。 转化率进 一步得 到改善 , EQ ES 为 50 % , 光 电转化 率超 过
随着科学的发展 ,超分子技术和纳米技术日渐成熟 ,为人类 2 . 5 %[4 ] ;有机2无机异质结纳米 ZnO 和掺 Br2 的单晶戊烷的太

提供了新颖的太阳能电池材料 ———纳米材料 。纳米材料应用于 阳能转化效率高达 4 . 5 %[ 1] 。

太阳能电池上能够极大地提高光电转换效率 。在 199 1 年率先 通常 ,有机物晶粒分子比对应的多聚物的电子输运性质更

研究出纳米太阳能电池 ,它是一种以染料敏化 TiO 纳米晶薄膜 好 ,然而 , 有机 晶体 的制造 很 困难 , 而且成本 高 。200 1 年 ,
2

[5 ] ( )
作阳极的新型高效太阳能电池 。随后 , 已有不少的自组装纳米 Schmidt2mende 用共轭盘状液晶 HBC2PhC12 作为施主 D 、

( )
3 四川省教育厅重点研究项 目 批准号 :2005A092

　丁迎春 :男 ,1977 年生 ,硕士研究生 徐明:联系人 ,男 ,1969 年生 ,博士 ,研究员 Tel :028********* E2mail :h suming —200 1 @ya2

hoo . com . cn

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纳米结构太阳能电池材料的研究进展/ 丁迎春等 ·117 ·

( ) ( )
二萘嵌苯化合物 P TCB I 作为受主 A 共同溶解于氯仿溶液 ,制 铜2酞菁 DL2Cu Pc 通过热退火得到的自旋涂层薄膜作为空穴

成光伏器件 ITO/ HBC2PhC12 : P TCB I/ Al , 在 490nm 光照 下 传输层 ,C60 作为电子传输层的双层太阳能电池 。基本结构为
( ) ( ) ( )
EQ ES 达到 34 % ,光电转化效率达到 1. 95 % 。 ITO/ P EDO T :PSS 30 nm / DL2Cu Pc 20 nm / C60 40 nm / BCP

1977 年 ,Chandrasekhar 和他的同事发现了盘状液晶 ,这些 ( 10 nm) / Al ,在盘状液晶相退火的DL2Cu Pc 能使分

子 自组织成

分子形成的液晶是柱状相 ,它是由超分子 自组装成碟形分子堆 柱状堆积而改善传输性质 ,热退火后形成纳米结构 。利用热退

( ) 火也可产生内部渗透的网络组织 ,有助于有效载流子的产生 。
积形成 即盘子一个接一个堆积而成 ,如图 1 所示 ,两个芳香族
核心分开的距离为 3 . 5 ! 。柱状结构的盘状液晶有很高的电荷 如此结构致使短路电流密度增加了 3 . 5 倍 ,并减少了串联电阻 ,
迁移率 ,为光伏太阳能电池提供了潜在的应用 。盘状液晶有 p 进而提高光电转化效率 。可以预见 ,盘状液晶光伏材料的深入
( ) 研究将能够制造出高效 、清洁 、便宜 、有利于生态的太阳能电池 。
型 、n 型两种 。p 型盘状液晶常见的有三苯 t rip henylene 、苯并

[7 ]
( ) ( ) ( 2004 年 ,Melzer 等 研究了 MDMO2P PV 与 PCBM 装置的
芘 dibenzop yrene 、六苯并苯 hexabenzocoronene , HBC 图 2a
～c) 。特别是 HBC 盘状液晶 ,它在室温下不仅非常稳定 ,可见 太阳能电池 ,用于太阳能电池材料要求 MDMO2PPV 空穴迁移
光吸收强 ,而且能够提供大量的空穴 。n 型盘状液晶有间二氮 率至少达到 10 - 8 m2 V - 1 s - 1 ,而实际观察到 MDMO2PPV 中的

( ) ( ) 空穴迁移率超过了要求的2 倍 。如此高的空穴迁移率增加了电
杂 萘 tricycloquinazoline 、蒽 醌 anthraquinome 、二 萘 嵌 苯
( ) ( ) [ 1] ( ) 子2空穴对的有效分离 , 显然有利于提高太阳能转化效率 。同
perylene 图2d～f 。在光伏电池中填充卟啉 porp hyrin 络合
物的盘状液晶 ,与其它太阳能电池相比,光电转换效率明显提高 。 年 ,Brabec[8 ] 研究了高性能的纳米级多聚物太阳能电池材料 ,它

Schmidt2mende[5 ] 用有很高的电子转移能力的 P TCBI 作为受主和 是由poly (32hexylt hiop hene) ( P3 H T) 和 p henyl C61 but yric acid

( ) ( )
HBC 盘状液晶组成结构得到了较高的光电转换效率 。 met hyl est er PCBM 组成的异质结结构 。P3 H T 作为施主 D ,

( )
它自组装形成纳米 晶结构 ; PCBM 作为受主 A 。该装置 的
EQ E 高达 75 % , 能量转化效率达到 3 . 85 % 。2005 年 , Yang

[9 ]
等 进一步研究了该结构的太阳能电池 。P3 H T 和 PCBM 在
退火条件下生成了具有晶状结构相互渗透的网状膜 ,并达到稳

定状态 。结构中的 P3 H T 的形态是长 、薄的纳米线 ,这些纤维

晶的宽度大约为 15 nm ,长度通常小于 500 nm ,它趋向于形成一

个网状 ,但是彼此又不完全相连 。PCBM 纳米晶均匀地分布在
薄膜中。通过退火 ,薄膜的性质得到改善 ,两种物质的分层加

剧 ,从而导致能量转化效率明显提高 。在均匀的 PCBM 层中 ,

长而薄的纤维状 P3 H T 晶体也是提高能量转化效率的关键 。
图 1 自组装盘状分子形成柱状相
有机太阳能电池的未来发展还需要通过增加光的吸收 、有效的

电子转移 、高的载流子传输来改善其性能 ,通过物质分层的纳米

晶结构将是首要的选择 。

2 无机纳米晶太阳能电池材料

2 . 1 敏化 TiO 纳米晶太阳电池材料
2

199 1 年 ,瑞士联邦科学院 Gratzel 等报道了一种全新的液
体太阳能薄膜电池 ———基于吸附染料光敏剂的纳米晶 TiO2 多
[ 10 ] (
孔膜的新型光化学电池 。它是一种低成本 仅为制作成本硅

太阳能电池的 1/ 5～1/ 10) 、寿命能达到 20 年以上 、高效率的纳

(
米晶体光 电池技术 Namocry st alliane p hotovolt aic cell , 简称

)
N PC 电池 , 其光 电转换效率达到 7 . 1 % 。纳米 晶二氧化钛
( TiO2 ) 太阳能电池的优点在于廉价的成本 、简单的工艺及稳定

的性能 ,载流子的产生与收集在空间上是分离的 ,它已成为传统

太阳能电池的有力竞争对手 。
与传统的太阳能电池不同 ,纳米晶 TiO2 太阳能电池采用
的是有机和无机的复合体系 ,其工作电极是纳米晶半导体多孔

膜 。研究的电极材料除了 TiO 外 , 还有 ZnO 、Fe O 、SnO 、
2 2 3 2

N b O 、WO 、Ta O 、Cd S 、Cd Se 等[ 11] 。其制备方法是将纳米粒
2 5 5 2 5

( )
子涂敷在透明的电极 ITO 上然后烧结 ,粒子聚集在一起并形

成良好的电接触以允许电荷载流子通过 。敏化剂的选择是一个
关键 ,最初选用的是一种染料分子 ———三核钌配合物 。人们一
图2 p 型( a2c) 和 n 型( d2f) 盘状液晶分子的化学结构
直在努力寻找更理想的敏化剂 , 比较理想的染料分子是 N 3 和
[6 ] ( )
2003 年 ,Bernar d kipp elen 等 报道 了基于可溶盘状液晶 BL A C K 染料 图 3 。利用 N 3 分子电荷转移敏化的 TiO2 介孔

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·118 · 材料导报 2006 年 9 月第 20

卷第 9 期

薄膜和有机 I - / I+ 氧化还原电解质得到的电池的光电转换效 吸收范围。P T EB S 溶于水后呈橙色 , 吸收波长范围为 400 ～
3

率超过 10 %[ 12 ] 。 650nm ,如果将 HCl 加到溶液 中 , 它变成绿色 , 吸收范围变为

600～800nm 。制作的薄膜在酸性和碱性中显示出类似的光学
性质[24 ] 。它可以吸收红外光谱 ,改变太阳光谱的吸收范围来得

到更高的光电转化效率 。制作该结构的太阳能电池工艺简单 ,

并且 P T EB S 和 TiO2 都溶于水 ,可以大面积制作 。

图3 两种理想的染料( N3 和 BLACK 染料) 分子结构图
图4 可溶于水的噻吩多聚物( sodium poly[ 22( 32thienyl) 2ethoxy2
由于合成的复杂性 ,选用天然的染料分子是未来的理想选 42butylsulf onate] ) [ PTEBS] 的化学结构[ 19]
择 。2000 年 , Grat el 等[ 13 ] 报道了从天然的染料和色素中选择合

适的光电转换的染料 。绿叶中的叶绿素有一定的光敏活性 ,研 2 . 2 其它无机纳米晶太阳能电池材料
究表明 Cu 叶绿素敏化纳米晶 TiO2 膜在 630nm 处能达到 10 % 2002 年 ,Alivi sat a s 报道了在红光区有较好的吸收且载流

的光电转化率 , 用它制成的太阳能电池总的光 电转化效率为 子迁移率较高的棒状无机纳米粒子 CdSe 与聚23 己基噻吩
2 . 6 % 。 ( P3 H T) ,直接从吡啶氯仿溶液中旋转涂膜 ,制成有机2无机混合

( 体系的太阳能电池 。根据量子阱效应 ,改变纳米粒子的大小可
除了有机染料分子外 ,窄带无机半导体纳米粒子 如硫属半
[ 14 ] ( )
) ( ) 以调节吸收光谱 。外量子效应高达 EQ E 为 54 % ,在 A M 115 G
导体 敏化宽带半导体 氧化物 的光化学电池也被报道过 ,
如在纳米多孔 TiO2 上镀 InA s 和 Pb S 的一层膜 ,再利用固态电 光照下光电转化率达到 1. 7 %[25 ] 。

解质组成全固态 电池 。Gratzel 等用 OMe TAD 作为固态 电解

质 ,

得到了单色光电转化率为 33 %的电池 , 引起了全世界的关
注 。Shen 等[ 15 ] 用窄带隙纳米颗粒和有机染料组成的复合敏化

体系修饰纳米晶功能薄膜 ,得到的纳米晶太阳能电池单波长量

子化效率达到 70 % ,光电转化效率高达 8 % 。用磺化卟啉分子

的共敏化作用更进一步提高了 TiO2 纳米晶薄膜在长波方向的

光电转化效率 ,在 700 nm 的最大转化效率高达 32 . 2 % 。此外 ,

(
全固态的复合共轭聚合物2纳米晶结构光伏器件 如聚苯乙烯2
) [ 16 ] ( )
TiO 以及纳米结构 TiO / 聚 32甲基噻吩 PM T 多孔膜太阳
2 2

能电池也被相继报道过[ 17 ] 。

柔性塑料太阳电池的工艺简单 ,价格低廉 。将纳米级 Pb S

半导体晶体均匀分散到有机溶剂中 ,然后调节纳米晶粒 ,使其具

有吸收红外光谱的能力 ,利用这种材料制备的柔性塑料太阳电
池效率有望达到 30 % ,并且在晚上也可以产生电能[ 18 ] 。

2005 年 3 月 ,Qiao 等[ 19 ] 报道了一种新的太阳能电池 ———

( )
聚噻吩 Polyt hiop hene 的水溶液2纳米晶 TiO2 双层结构的太阳
图5 ( a) 、( b) 是透射电镜观察得到的 CdSe 和 CdTe 的结构
能电池 。该电池的开路电压为 0 . 81V ,短路电流为 0 . 35 mA/
2 ( 40 nm) ;( c) 为 CdSe 和 CdTe 导带和价带的能级图, 形成
cm ,填充因子为 0 . 4 ,能量转化效率为 0 . 13 % 。水溶性的聚噻
D2A 结;( d) 是扫描电镜观察到的纳米微晶膜[ 26]
吩显 示 出 了重 要 的光 电行 为 。可 溶 性 多 聚 物 , 如 M E H2
[20 ] [2 1] [22 ] [23 ] ( ) [26 ]
PPV 、P3 H T 、P3O T 、MDMO2PPV 作为施主 D 用于 2005 年 10 月 , Gur 等 研究了一种超薄的 D2A 异质结纳

TiO2 太阳能电池中。典型的溶剂有甲苯 、氯仿 、氯苯 、四氢呋喃 米双层膜结构 ,两种无机的纳米晶 Cd Se 和 Cd Te 在溶液中旋转
( T H F) 、二甲苯 、二氯甲烷 ,现在发展了用水作为溶剂的太阳能 涂布 ,与采用纳米微晶与半导体聚合物的混合结构相比较 ,它们

电池 ,进一步降低了成本又不污染环境 。能溶于水的噻吩多聚 在大气中性能更稳定 ,光电转化率达 3 % 。Ilan Gur 等制造的双

( (

) ) (
物 sodium poly [22 32t hienyl 2et hoxy242but yl sulfonat e ] 层无机纳米微晶太阳能电池的方法很简单 ,他们从吡啶 Pyri2

( ) ( ) ) ( ) ( )
[ P T EB S]是聚噻吩的衍生物 图 4 , 以它作为施主 D 而 TiO2 dine 溶液中过滤出棒状 Cd Se 图 5a 和 Cd Te 图5b 微晶 ,再用

( ) ( ( ) (
作为受主 A ,可做成如此结构的太阳电池 :glass/ F TO fluori2 旋转涂布在基板上 。其结构为 Al 0 . 2nm / CdSe ∶Cd Te 100

) nm) / ITO ,先让 Cd Te 薄膜在 200 ℃下退火 15min ,移去残余的
nat ed tin oxide / TiO / P T EB S/ Au 。溶于水的多聚物可以通过
2

改变溶液的p H 值使溶液从碱性到酸性来调谐它对光谱波长的 化学溶剂再沉积 Cd Se 薄膜 ,在分界面上很小的混合就可形成

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纳米结构太阳能电池材料的研究进展/ 丁迎春等 ·119 ·

高质量的双层结构 ,两种不同的纳米微晶形成 D2A 的异质结 8 Brabec C J . Solar Ener gy Mat er Solar Cell s , 2004 , 83 :273

面 , 图5c 显示了D2A 异质结的能带结构 。典型的纳米微晶膜 9 Yang Xiaoniu , Loo s J oachim , Veen st ra Sj oer d C , et al .

( ) ( )
薄膜 图 5d 都是均匀的 ,在较大面积展开不会出现针孔 。双层 Nano L ett er s , 2005 , 5 4 :579

纳米微晶太阳能电池既有有机太阳能电池的低成本特点 ,又具 10 O’Regan B , Gratzel M . Nat ure , 199 1 ,353 :737

有无机半导体太阳能电池的高宽吸收频带 、传导特性佳及抗环 11 Kei s K , Vayssieres L , Lindqui st S2E , et al . Nano St ruc2

境降解的优点 。 t ured Mat erial s ,1999 , 12 :487

烧结可以增进纳米微晶的特性 。将薄膜放入含有氯化镉的 12 Nazeeruddin M K , Gratzel M , et al . J Am Chem Soc ,
甲醇溶液中接着在空气中400 ℃退火 ,薄膜的光导电性能增加 2

1993 , 115 :6382
个数量级 ,光电转化率可达 2 . 1 %[27 ] 。而且 ,在选择基底时 ,如 13 Grat el M . Prog Photovolt Res , 2000 , 8 :17 1

用 Ca 代替 Al , 转化率同样可达 2 . 9 %[26 ] ,这为制作低成本光 14 Hara K , Sayama K , Arakwa H . Solar Ener gy Mat er Solar

电转换器件提供了一个重要的选择 。 Cell s , 2000 ,62 :44 1

15 Shen Y C , Deng F F , Fang J H , et al . Colloids and Sur2
3 结语
faces A , 2000 ,175 :135

纳米结构材料的研究和应用已成为现在的研究热点 ,它应 16 Salaf sky J S. Phys Rev B , 1999 , 59 :10885

用于太阳能电池具有成本低 、稳定性好 、光电转化率高等特点 。 17 郝彦忠 ,武文俊. 化学学报 ,2005 ,3 :2 15
纳米结构的有机盘状液晶太阳能电池和无机纳米晶太阳能电池 18 Mcdonald St even A , et al . Nat ure Mat er , 2005 , 4 :586

是新一代的太阳能电池 。类似于传统的无机太阳能电池是将半 19 Qiao Qiquan , J ames T , McL eskey J . Appl Phys L ett ,

导体掺杂成 p2n 结 ,有机盘状液晶太阳能电池和无机纳米晶太 2005 , 86 :15350 1

阳能电池是利用双层结构形成 D2A 异质结进行工作 。尽管纳米 20 Breeze A J , Schlesinger Z , Cart er S A , et al . Phy s Rev B ,

结构太阳能电池的研究还不长久 ,我们相信 ,性能稳定、成本低廉 200 1 , 64 :125205

的纳米结构太阳能电池必将成为太阳能电池中的重要一族 。 2 1 Kwong C Y , Dj uri sic A B , Chui P C. Chem Phy s L ett ,

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