珠三角地区不同季节颗粒物数谱分布特性_岳玎利
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美国产颗粒物数谱分析系统，主要包括 2 个 扫描电迁移颗粒物数谱分析仪（ SMPS） 和 1 个空 气动力学颗粒物数谱分析仪（ APS） 。2 套 SMPS 分别用于检测 3 ～ 60、20 ～ 1 000 nm 颗粒物数谱 分布，APS 可以检测 0. 5 ～ 10 μm 颗粒物数谱分 布。因此，该 系 统 用 于 实 时 在 线 测 量 3 nm ～ 10 μm颗粒物数谱分布。观测系统前端采样管路 中配置硅胶干燥管，不定期根据除湿状态进行维 护，确保系统中相对湿度低于 40% 。观测中设定 时间分辨率为 5 min。 1. 3 数据处理
Properties of Particle Number Size Distributions during Different Seasons in the Pearl Ｒiver Delta Ｒegion YUE Ding-li，ZHONG Liu-ju，SHEN Jin，ZHANG Tao，ZHOU Yan Guangdong Environmental Monitoring Centre，State Environmental Protection Key Laboratory of Ｒegional Air Quality Monitoring， Guangzhou 510308，China Abstract： Based on the online measurement of 3nm － 10μm particle number size distributions during different seasons at the atmospheric supersite in the Pearl Ｒiver Delta Ｒegion，concentrations levels and constructions of particle number，surface area and volume，and diurnal variations of particle number size distributions in different seasons were analyzed，and the properties of particle number size distributions in this region were revealed． The average concentrations of total particle number in the seasons of winter，spring and autumn were 2. 17 × 104 ，1. 97 × 104 and 2. 24 × 104 cm －3 ，respectively． Those of the total particle surface area were 2. 98 × 103 ，2. 28 × 103 and 2. 78 × 103 μm2 / cm3 ，respectively． Those of the total particle volume were 1. 33 × 102 ， 1. 04 × 102 and 1. 40 × 102 μm3 / cm3 ， respectively． In the total particle number concentrations， the Aitken mode and accumulation mode particles were major contributors，taking up over 40% ． Accumulation mode particles also played a significant role，contributing over 88% and 65% － 80% to the total particle surface area and volume concentrations，respectively． In addition，the proportion of coarse mode particles to the total particle volume was about 20% － 30% ，which was only less than the accumulation mode particles． The significant contributions of Accumulation mode particles indicated that the pollution property of the supersite is of regional scale． The high concentrations of Aitken mode particles during the periods of 7： 00 － 9： 00 and 18： 00 － 20： 00 in the three seasons were reflection of the notable affection of vehicle emission imposed on fine particle pollution． Obvious particle growth process was shown in the average diurnal variation of particle number size distributions during October， reflecting the significant effect of new particle formation events． Key words： aerosol particle； number concentration； size distribution； diurnal variation
国外自 19 世纪起在乡村、城市、山地、海岸和 自由对流层等多种环境中对颗粒物数谱分布进行 观测； 测量平台包括陆地、船只、飞机等。但小至 几个纳米的颗粒物数浓度及粒径谱分布的长期观 测主 要 在 发 达 国 家 进 行，发 展 中 国 家 报 道 较少［6］。
目前在国内多个地方、多种不同环境中进行 了大气颗粒 物 数 谱 分 布 特 征 的 在 线 观 测［7-11］，包 括对流层飞机航测和对源排放 （ 如机动车和电 厂） 颗粒物数谱分布的测量与研究。长期的颗粒 物数谱观测也逐渐开展起来（ 如在北京和瓦里关 的观测） 。2005 年以前，国内大气颗粒物数浓度 粒径谱分布的观测仪器主要使用光学颗粒物计数 仪、光散射气溶胶粒子计数器和颗粒物飞行数谱 仪，所测量的最小粒径大于 300 nm，不能观测到 超细颗粒物（ 直径小于 100 nm） 数谱分布。2005 年之后，各种能够观测粒径小至 30 nm 的颗粒物 数谱分布仪被广泛采用，这些仪器通常利用颗粒 物荷电后的电学性质将不同粒径的颗粒物进行分 离（ 如差分电迁移颗粒物粒径谱仪、扫描电迁移 颗粒物粒径谱仪、双差分电迁移颗粒物粒径谱仪 等） 。先将颗粒物荷电，然后利用不同粒径颗粒 物电迁移率的差异进行颗粒物的粒径分离，从而 实现较小粒径颗粒物数谱分布的测量。
联合项目“基于观测的珠三角区域大气 PM2. 5 源解析研究”（ U1301234） ； 广东省自然科学基金重点项目“珠江 三角洲秋季 PM2. 5 重要来源及区域输送特征研究”（ S2012020011044） 作者简介： 岳玎利（ 1982-） ，女，湖南邵阳人，博士，高级工程师。 通讯作者： 钟流举
存在较高的爱根核模态颗粒物数浓度，意味着机动车排放对细颗粒物污染的影响较显著。10 月颗粒物数谱分布平均日
变化中存在明显的颗粒物增长过程，体现了新粒子生成事件的重要影响。
关键词： 颗粒物； 数浓度； 粒径谱分布； 日变化
中图分类号： X823
文献标志码： A
文章编号： 1002-6002（ 2015） 02-0029-06
在人类赖以生存的大气环境中，颗粒物无处 一方面，大气颗粒物可以通过人体呼吸影响人们
不在，并以多种不同方式影响着人们的生活质量。 的健康，但不同粒径颗粒物因其穿透性的差异，能
收稿日期： 2014-03-28； 修订日期： 2014-04-10 基金项目： 国家自然科学基金“珠三角地区新粒子生成特性及其二次组分的作用”（ 41303075） ； 国家自然科学基金-广东
第 31 卷 第 2 期 2015 年 4 月
中国环境监测 Environmental Monitoring in China
Vol． 31 No． 2 Apr． 2015
珠三角地区不同季节颗粒物数谱分布特性
岳玎利，钟流举，沈 劲，张 涛，周 炎
广东省环境监测中心国家环境保护区域空气质量监测重点实验室，广东 广州 510308
1 实验部分
1. 1 观测站点与时间 外场观测在中国广东大气超级监测站展开。
该超级站位于广东省江门市鹤山市桃源镇花果 山（ 112°55'44″E、22°43'40″N） ，海拔高度 60 m。 距离广州市 80 km，距离佛山和江门市 50、30 km， 地处珠三角地区大气化学反应活跃区域。
观测时间为 2013 年 1—4、9—12 月； 分别以 1、4、10 月作为 珠 三 角 冬 季、春 季 和 秋 季 的 代 表 月，季节变化特征研究主要针对这 3 个季节。 1. 2 观测仪器
Hale Waihona Puke Baidu
摘 要： 基于珠三角大气超级站不同季节 3 nm ～ 10 μm 颗粒物数谱分布在线监测数据，系统分析不同季节颗粒物数浓
度、表面积浓度与体积浓度的水平与构成及数谱分布日变化规律，揭示了珠三角地区颗粒物数谱分布特征。结果表明，
冬季、春季和秋季珠三角大气超级站总颗粒物数浓度分别为 2. 17 × 104 、1. 97 × 104 、2. 24 × 104 个 / 立方厘米，总颗粒物表 面积浓度分 别 为 2. 98 × 103 、2. 28 × 103 、2. 78 × 103 μm2 / cm3 ，总 颗 粒 物 体 积 浓 度 分 别 为 1. 33 × 102 、1. 04 × 102 、1. 40 × 102 μm3 / cm3 。颗粒物总数浓度中，爱根核模和积聚模态颗粒物是主要贡献者，在总数浓度的比例均达到 40% 以上； 总颗
颗粒物通过采样管到达测量仪器的过程中会 存在不同程度的损失。在颗粒物数谱分析系统中 主要考虑沉降损失和散逸损失。前者主要体现在 粒径较大的颗粒物上，因此在进行进样口设计时， 将 APS 的进样管路设计为竖直上下状，可最大限 度降低沉降损失，这样的管路设计与数据校准中 沉降损失可以忽略。后者主要体现在较小的颗粒 物上（ 小颗粒具有和气体相似的散逸性，通过采 样管时会粘附在管壁上） ，无法避免，只能尽量从 缩短管路、减少样品在管路中的停留时间来控制。 散逸损失 计 算 方 法 参 照 文 献［15 ］。 考 虑 散 逸 损 失，不同粒径颗粒物的穿透率见图 1。
粒物表面积浓度中，积聚模态颗粒物是主要贡献者，月平均比例高达 88% 以上； 总颗粒物体积浓度中，积聚模态颗粒物
也是主要贡献者，月平均贡献为 65% ～ 80% ，其次为粗粒子模贡献较大，比例为 20% ～ 30% 。积聚模态颗粒物的重要贡
献较好地体现了超级站的区域性。冬季、春季和秋季颗粒物数浓度平均日变化趋势均为 7： 00 ～ 9： 00 和 18： 00 ～ 20： 00
广东广州和江门等地也曾基于加强观测对小 至超细颗粒物的数谱分布进行观测和研究［12-14］， 但均基于 1 个月左右的短期观测数据，未能科学 反映珠三角地区不同季节细颗粒物及超细颗粒物 的数谱分布特性。
基于 珠 三 角 区 域 型 大 气 超 级 站 不 同 季 节 3 nm ～ 10 μm 颗粒物数谱分布数据，系统分析不 同季节颗粒物数浓度水平，不同粒径范围颗粒物 对颗粒物数浓度、表面积浓度与体积浓度的贡献， 以及颗粒物数谱分布日变化规律，可为大气颗粒 物污染防治提供科技支撑。
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中国环境监测
第 31 卷 第 2 期 2015 年 4 月
够到达人体内部的深度不同［1-3］。另一方面，在对 流层大气中，尤其在主要污染源的下风向，颗粒物 会影响气候变化模式，但不同粒径颗粒物的成云 能力与特性不同［4-5］。认识大气颗粒物的健康和 环境效应，必须掌握这些颗粒物在大气中如何生 成、传输、转化和去除的详细信息，颗粒物数浓度 粒径谱分布是其中关键的一环，对气溶胶理化特 性及其影响的研究意义重大。
Properties of Particle Number Size Distributions during Different Seasons in the Pearl Ｒiver Delta Ｒegion YUE Ding-li，ZHONG Liu-ju，SHEN Jin，ZHANG Tao，ZHOU Yan Guangdong Environmental Monitoring Centre，State Environmental Protection Key Laboratory of Ｒegional Air Quality Monitoring， Guangzhou 510308，China Abstract： Based on the online measurement of 3nm － 10μm particle number size distributions during different seasons at the atmospheric supersite in the Pearl Ｒiver Delta Ｒegion，concentrations levels and constructions of particle number，surface area and volume，and diurnal variations of particle number size distributions in different seasons were analyzed，and the properties of particle number size distributions in this region were revealed． The average concentrations of total particle number in the seasons of winter，spring and autumn were 2. 17 × 104 ，1. 97 × 104 and 2. 24 × 104 cm －3 ，respectively． Those of the total particle surface area were 2. 98 × 103 ，2. 28 × 103 and 2. 78 × 103 μm2 / cm3 ，respectively． Those of the total particle volume were 1. 33 × 102 ， 1. 04 × 102 and 1. 40 × 102 μm3 / cm3 ， respectively． In the total particle number concentrations， the Aitken mode and accumulation mode particles were major contributors，taking up over 40% ． Accumulation mode particles also played a significant role，contributing over 88% and 65% － 80% to the total particle surface area and volume concentrations，respectively． In addition，the proportion of coarse mode particles to the total particle volume was about 20% － 30% ，which was only less than the accumulation mode particles． The significant contributions of Accumulation mode particles indicated that the pollution property of the supersite is of regional scale． The high concentrations of Aitken mode particles during the periods of 7： 00 － 9： 00 and 18： 00 － 20： 00 in the three seasons were reflection of the notable affection of vehicle emission imposed on fine particle pollution． Obvious particle growth process was shown in the average diurnal variation of particle number size distributions during October， reflecting the significant effect of new particle formation events． Key words： aerosol particle； number concentration； size distribution； diurnal variation
国外自 19 世纪起在乡村、城市、山地、海岸和 自由对流层等多种环境中对颗粒物数谱分布进行 观测； 测量平台包括陆地、船只、飞机等。但小至 几个纳米的颗粒物数浓度及粒径谱分布的长期观 测主 要 在 发 达 国 家 进 行，发 展 中 国 家 报 道 较少［6］。
目前在国内多个地方、多种不同环境中进行 了大气颗粒 物 数 谱 分 布 特 征 的 在 线 观 测［7-11］，包 括对流层飞机航测和对源排放 （ 如机动车和电 厂） 颗粒物数谱分布的测量与研究。长期的颗粒 物数谱观测也逐渐开展起来（ 如在北京和瓦里关 的观测） 。2005 年以前，国内大气颗粒物数浓度 粒径谱分布的观测仪器主要使用光学颗粒物计数 仪、光散射气溶胶粒子计数器和颗粒物飞行数谱 仪，所测量的最小粒径大于 300 nm，不能观测到 超细颗粒物（ 直径小于 100 nm） 数谱分布。2005 年之后，各种能够观测粒径小至 30 nm 的颗粒物 数谱分布仪被广泛采用，这些仪器通常利用颗粒 物荷电后的电学性质将不同粒径的颗粒物进行分 离（ 如差分电迁移颗粒物粒径谱仪、扫描电迁移 颗粒物粒径谱仪、双差分电迁移颗粒物粒径谱仪 等） 。先将颗粒物荷电，然后利用不同粒径颗粒 物电迁移率的差异进行颗粒物的粒径分离，从而 实现较小粒径颗粒物数谱分布的测量。
联合项目“基于观测的珠三角区域大气 PM2. 5 源解析研究”（ U1301234） ； 广东省自然科学基金重点项目“珠江 三角洲秋季 PM2. 5 重要来源及区域输送特征研究”（ S2012020011044） 作者简介： 岳玎利（ 1982-） ，女，湖南邵阳人，博士，高级工程师。 通讯作者： 钟流举
存在较高的爱根核模态颗粒物数浓度，意味着机动车排放对细颗粒物污染的影响较显著。10 月颗粒物数谱分布平均日
变化中存在明显的颗粒物增长过程，体现了新粒子生成事件的重要影响。
关键词： 颗粒物； 数浓度； 粒径谱分布； 日变化
中图分类号： X823
文献标志码： A
文章编号： 1002-6002（ 2015） 02-0029-06
在人类赖以生存的大气环境中，颗粒物无处 一方面，大气颗粒物可以通过人体呼吸影响人们
不在，并以多种不同方式影响着人们的生活质量。 的健康，但不同粒径颗粒物因其穿透性的差异，能
收稿日期： 2014-03-28； 修订日期： 2014-04-10 基金项目： 国家自然科学基金“珠三角地区新粒子生成特性及其二次组分的作用”（ 41303075） ； 国家自然科学基金-广东
第 31 卷 第 2 期 2015 年 4 月
中国环境监测 Environmental Monitoring in China
Vol． 31 No． 2 Apr． 2015
珠三角地区不同季节颗粒物数谱分布特性
岳玎利，钟流举，沈 劲，张 涛，周 炎
广东省环境监测中心国家环境保护区域空气质量监测重点实验室，广东 广州 510308
1 实验部分
1. 1 观测站点与时间 外场观测在中国广东大气超级监测站展开。
该超级站位于广东省江门市鹤山市桃源镇花果 山（ 112°55'44″E、22°43'40″N） ，海拔高度 60 m。 距离广州市 80 km，距离佛山和江门市 50、30 km， 地处珠三角地区大气化学反应活跃区域。
观测时间为 2013 年 1—4、9—12 月； 分别以 1、4、10 月作为 珠 三 角 冬 季、春 季 和 秋 季 的 代 表 月，季节变化特征研究主要针对这 3 个季节。 1. 2 观测仪器
Hale Waihona Puke Baidu
摘 要： 基于珠三角大气超级站不同季节 3 nm ～ 10 μm 颗粒物数谱分布在线监测数据，系统分析不同季节颗粒物数浓
度、表面积浓度与体积浓度的水平与构成及数谱分布日变化规律，揭示了珠三角地区颗粒物数谱分布特征。结果表明，
冬季、春季和秋季珠三角大气超级站总颗粒物数浓度分别为 2. 17 × 104 、1. 97 × 104 、2. 24 × 104 个 / 立方厘米，总颗粒物表 面积浓度分 别 为 2. 98 × 103 、2. 28 × 103 、2. 78 × 103 μm2 / cm3 ，总 颗 粒 物 体 积 浓 度 分 别 为 1. 33 × 102 、1. 04 × 102 、1. 40 × 102 μm3 / cm3 。颗粒物总数浓度中，爱根核模和积聚模态颗粒物是主要贡献者，在总数浓度的比例均达到 40% 以上； 总颗
颗粒物通过采样管到达测量仪器的过程中会 存在不同程度的损失。在颗粒物数谱分析系统中 主要考虑沉降损失和散逸损失。前者主要体现在 粒径较大的颗粒物上，因此在进行进样口设计时， 将 APS 的进样管路设计为竖直上下状，可最大限 度降低沉降损失，这样的管路设计与数据校准中 沉降损失可以忽略。后者主要体现在较小的颗粒 物上（ 小颗粒具有和气体相似的散逸性，通过采 样管时会粘附在管壁上） ，无法避免，只能尽量从 缩短管路、减少样品在管路中的停留时间来控制。 散逸损失 计 算 方 法 参 照 文 献［15 ］。 考 虑 散 逸 损 失，不同粒径颗粒物的穿透率见图 1。
粒物表面积浓度中，积聚模态颗粒物是主要贡献者，月平均比例高达 88% 以上； 总颗粒物体积浓度中，积聚模态颗粒物
也是主要贡献者，月平均贡献为 65% ～ 80% ，其次为粗粒子模贡献较大，比例为 20% ～ 30% 。积聚模态颗粒物的重要贡
献较好地体现了超级站的区域性。冬季、春季和秋季颗粒物数浓度平均日变化趋势均为 7： 00 ～ 9： 00 和 18： 00 ～ 20： 00
广东广州和江门等地也曾基于加强观测对小 至超细颗粒物的数谱分布进行观测和研究［12-14］， 但均基于 1 个月左右的短期观测数据，未能科学 反映珠三角地区不同季节细颗粒物及超细颗粒物 的数谱分布特性。
基于 珠 三 角 区 域 型 大 气 超 级 站 不 同 季 节 3 nm ～ 10 μm 颗粒物数谱分布数据，系统分析不 同季节颗粒物数浓度水平，不同粒径范围颗粒物 对颗粒物数浓度、表面积浓度与体积浓度的贡献， 以及颗粒物数谱分布日变化规律，可为大气颗粒 物污染防治提供科技支撑。
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中国环境监测
第 31 卷 第 2 期 2015 年 4 月
够到达人体内部的深度不同［1-3］。另一方面，在对 流层大气中，尤其在主要污染源的下风向，颗粒物 会影响气候变化模式，但不同粒径颗粒物的成云 能力与特性不同［4-5］。认识大气颗粒物的健康和 环境效应，必须掌握这些颗粒物在大气中如何生 成、传输、转化和去除的详细信息，颗粒物数浓度 粒径谱分布是其中关键的一环，对气溶胶理化特 性及其影响的研究意义重大。