从光催化、电催化再到高被引工作,谢毅院士近期工作让你大饱眼福!

高被引工作介绍
工作介绍
2D原子层中的离域自旋状态增强电催 化氧析出
作者首次采用没有高或低自旋态的NiII基化合物， 显示出在将原子层引入结构变形之后，它们的自 旋态可以被离域。Ni原子的离域自旋状态不仅可 以提供高导电性，而且可以提供活性位点与体系 的反应中间体之间的低吸附能。结果如预期的那 样，具有结构变形的镍-硫族化物的超薄纳米片显 示出显著增wenku.baidu.com的电催化氧析出活性。
工作介绍
结构扭曲的CoxFe1-xWO4，用于高效析氧
工作介绍
Chem综述解读二维电催化水分解催化剂： 玩转电荷分布和自旋态调控
具有特殊原子和电子结构的二维（2D）超薄固体在 追求高效电催化性能方面具有无限的潜力，并已被 确定为研究催化剂构效关系的完美平台。 在这篇综述中，作者首先清楚地揭示了本征电荷与 自旋序和电催化性质之间的基本关系。然后，在此 基础上，作者总结了最近在2D超薄固体中调节电学 行为和自旋序以优化电催化水分解性能的尝试。此 外，作者强调了超薄电催化剂中晶格，电荷和自旋 序之间的耦合关系。最后，作者们还就这个充满希 望的领域中存在的挑战和未来的研究方向提出了一 些十分有价值的个人观点。
工作介绍
半导体光催化剂激子过程的调控
鉴于具有混乱能量梯度的结构因素能够使得激子解离成自由 载流子，研究人员以BiOBr材料为例提出通过缺陷结构的引 入来提升材料载流子相关光催化性能。 理论模拟显示，随着距离氧空位越来越近，原本由铋原子主 导的带边电荷密度分布逐渐变为由铋、溴原子的同时主导， 这预示着激子在氧空位附近不稳定。光致发光谱分析显示， 较之无缺陷样品，含氧空位样品的激子发射强度降低和寿命 加快，同时氧空位发射明显依赖于激子态发射，说明氧空位 能够加速体系中的激子解离。超快光谱显示，含氧空位 BiOBr样品的载流子驰豫时间较之无缺陷样品具有大约12倍 提升，证实了体系中提升的激子解离过程和增加的自由载流 子产率。 光催化测试显示，无缺陷和含氧空位BiOBr在可见光激发下 产生的活性氧物种分别为单线态氧和超氧自由基，说明了两 种材料中分别由激子和载流子主导的光催化过程，进一步印 证了氧空位诱导的激子解离现象。 得益于其提升的自由载流子产生，含氧空位BiOBr材料呈现 出优异的选择性苄胺偶和氧化反应活性。
电催化
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N掺杂石墨烯上负载单原子Mo，高效催化 CO2还原成甲酸盐
作者利用单Mo原子负载超薄N掺杂石墨烯，将二氧化碳 电催化还原为甲酸盐。以离子液体(ILs)为电解质时，电 催化剂的催化效率比常规N掺杂石墨烯有显著提高。 Mo@NG的电催化CO2生成甲酸盐的法拉第效率比N掺杂 石墨烯提高了一倍，甲酸盐产率达到747 mmol/(gcatal·h)。
工作介绍
层内奥斯瓦尔德熟化过程制备超薄纳米筛用于增 强的电催化析氧反应
工作介绍
二维超薄黑磷的光催化应用
作者利用液相剥离法制备了超薄黑磷纳米片，并对其光激 发过程进行了研究。结合光致发光谱和超快光谱，研究人员 证实了在可见光和紫外光激发下黑磷纳米片分别呈现出两套 显著不同的荧光发射和动力学弛豫过程，揭示了二维超薄黑 磷中存在的子能带结构和激发光子能量依赖的光激发过程。 得益于此，黑磷纳米片光催化活性氧物种的产生具有显著的 光开关特性：可见光和紫外光激发下，黑磷纳米片产生的主 要活性氧物种分别为单线态氧和羟基自由基。
工作介绍
在缺陷表面增强超氧化物生成，实现高 选择性光氧化
工作介绍
ACS Nano综述：二维黑磷光催化
二维黑磷因其有趣的化学和物理性质在光催 化过程中引起极大的关注。作者总结概述了 多体效应在基于二维黑磷的光催化中的关键 作用，并举例说明相关光诱导物种主导的光 激发过程与其中涉及的光催化行为之间的关 系。最后，本文还讨论了基于二维黑磷的太 阳能利用的相关挑战和机遇。
光催化、电催化及高被引工作
1.光催化
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双金属位点CuIn5S8超薄纳米片实现高选择性光催化 CO2还原成CH4
作者构建一种双金属位点型超薄纳米 片用于精准调控CO2还原产物的选择性。 理论模拟和原位红外光谱测试结果表 明，低配位的Cu和In位点能够与CO2分 子作用生成高稳定的Cu-C-O-In中间体， 由于该中间体的C原子上加氢形成CHO 中间体的反应是放热反应，能够自发 的进行，从而使其更倾向于生成甲烷。
工作介绍
多孔WO3纳米片实现光催化固氮直接合 成硝酸
作者以层状水合氧化钨为前驱物，经拓扑转化得到了高活性 面暴露的厚度约为3.5nm的多孔纳米片。超薄纳米片结构富 含吸附位点，在不加牺牲剂和助催化剂的情况下，其催化产 硝酸的产率为1.92 mg g-1 h-1。理论计算表明，多孔纳米 片内层高动量电子的跃迁参与光催化反应过程，可提高催化 产硝酸的效率。
工作介绍
ZnIn2S4层缺陷介导的电子空穴分离，用于光驱 动CO2还原
工作介绍
富含缺陷的MoS2纳米壁催化剂用于高效析氢
作者制备了厚度可控的缺陷MoS2纳米壁催化剂，并显著提 高了催化剂的性能。受益于高度暴露活跃网站和边缘粗糙 表面伴随着特殊的结构，富含缺陷的二硫化钼纳米壁催化 剂显示优异的HER活性。
工作介绍
富含氟终止基的超薄MXene纳米片， 实现高效电催化析氢
二维过渡金属碳化物可作为电催化剂。其中， 原子厚度Ti2CTx模型(其中Tx为表面终止基， 如-F、-O、-OH)纳米片，理论计算和电化学 实验表明，表面富含F端可以促进Ti2CTx纳米 片的质子吸附动力学，降低其电荷转移阻力， 从而提高活性位点的反应活性，有利于电极 动力学。
工作介绍
原子级分散Snδ+位点实现高效稳定的CO2电还原
以金属Sn为例，作者首先采用快速冷冻-真空干燥-煅烧方法制备 了千克级的单原子Snδ+负载N掺杂石墨烯。同步辐射X射线吸收精 细结构和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜证明原子分散的Sn 原 子 带 正 电 荷 ， 使 得 CO2 活 化 和 质 子 化 能 够 通 过 稳 定 CO2* 和 HCOO-*自发地进行。此外，N掺杂也促进了限速的甲酸解吸步骤。